高次谐波与软 X 射线成像

与许多科学和商业技术一样，用于开展前沿学术和工业研究的 X 射线成像和光谱仪器正变得更小、更具成本效益，并且在某种意义上——更加个性化。

与许多科学和商业技术一样，用于开展前沿学术和工业研究的 X 射线成像和光谱仪器正变得更小、更具成本效益，并且在某种意义上——更加个性化。多年来，日常工作依赖软 X 射线能量的广泛学科研究人员不得不预约大型、高亮度 X 射线源的时间以开展关键实验。1 在这些运行成本高昂的大型共享资源（例如第三代和第四代同步辐射及 X 射线自由电子激光）上的使用时间仍是宝贵资源。

然而，高次谐波产生（HHG）仪器的出现正开始重塑希望在水窗软 X 射线能量范围内开展各种成像和光谱实验的研究格局。HHG 光源是对大型同步辐射和 X 射线自由电子激光（XFEL）源的补充；使用台式 HHG 光源进行 X 射线应用的主要优势包括更易获取、亚飞秒级完全同步以及阿秒时间分辨率。2,3

先进电子学、纳米科学、半导体、材料科学、聚合物科学、生物技术和生命科学应用均可受益于将台式 HHG 光源与 X 射线成像/光谱探测器配对，以支持相干 X 射线衍射成像（即无透镜 X 射线成像）、X 射线吸收精细结构（XAFS）光谱、近边 X 射线吸收精细结构（NEXAFS）光谱以及极紫外（EUV）光谱等实验技术。2-7

本应用说明将介绍 Institute of Photonic Sciences（ICFO）Prof. Dr. Jens Biegert 阿秒科学与超快光学组研究人员近期开展的工作，他们开发/利用台式阿秒 HHG 光源，配合 Princeton Instruments X 射线 CCD 相机，在水窗碳 K 边对聚酰亚胺箔进行了 NEXAFS 光谱测量，并提取了与箔中碳原子结合轨道对应的特定吸收特征。4,5

碳、氮和氧的 K 吸收边位于通常称为水窗的波长范围内，该范围（2.3 nm - 4.5 nm）中水几乎透明。由于这些元素对生命至关重要，在水窗中进行日益精密的观测能力对于生物学、化学和物理学等众多领域的前沿研究至关重要。5

直到最近，此类观测仍依赖大型高亮度源的使用。前述巴塞罗那 ICFO 研究组是全球众多正在实施台式 HHG 仪器作为紧凑、经济替代方案的团体之一。2,6

例如，ICFO 组开发了台式 HHG 光源，对聚酰亚胺箔进行高分辨率 X 射线吸收光谱测量。其光源基于高度稳定的千赫兹激光系统，驱动光学参量放大器并进行后续空芯光纤脉冲压缩，产生亚 2 周期载波包络相位稳定（CEP-stable）激光脉冲，中心波长 1.85 µm；该光源产生的高次谐波光子能量高达 535 eV，远超碳 K 边。4,5

该组使用二倍频产生频率分辨光学门控（FROG）测量压缩脉冲，并通过 f = 100 mm 银镀层曲面镜将 CEP 稳定亚 2 周期脉冲聚焦到 HHG 靶上，在水窗中实现了明亮的软 X 射线通量和 535 eV 截止。谐波光谱由 X 射线光谱仪和冷却的 Princeton Instruments PIXIS-XO X 射线 CCD 相机解析。4 参见图 1 和图 2。研究人员测量其 X 射线光谱仪在 300 eV 处的分辨率为 0.25 eV。

ICFO 研究人员通过将靶背压从 0 扫描至 7 bar 氖气来优化谐波通量。图 3 显示了在给定背压下对 HHG 光谱积分 5 秒的结果，每谱 0.25 bar 步进；它清楚地表明，截止远超 284 eV 碳 K 边，且最高产额（与最高截止同时）在 3.5 bar 背压下达到。4

确定靶的最佳压力后，通过测量 X 射线光束亮度和光子通量研究了 CEP 对光谱形状的控制。该控制被证明对于避免在积分 NEXAFS 光谱时可能对逐发变化的边前和边后结构过度平均至关重要。4

HHG 光源的光子通量是水窗中报道的最高值，更重要的是，它对应于首个孤立的 355 阿秒持续时间的软 X 射线脉冲。吸收光谱的关键是光谱稳定性，这通过激光源的 CEP 稳定性得以保证。3,4 ICFO 研究组随后展示了其台式 HHG 光源用于对 200 nm 自支撑聚酰亚胺薄膜进行碳 K 边 NEXAFS 光谱测量的实用性。图 4 显示了仅 5 分钟内采集的吸收光谱，碳 K 边附近的所有峰均清晰可见，并可从聚酰亚胺的已知轨道识别。4

该 HHG 仪器是首个报道的水窗相干 X 射线辐射高通量台式源，在 300 eV 处光子通量达 (1.85 ± 0.12) x 10⁷ photons/sec/1% bandwidth，也是该范围内首个孤立阿秒脉冲。3,4

巴塞罗那研究团队使用的 Princeton Instruments PIXIS-XO 科学相机采用冷却、背照 CCD，无抗反射涂层，以便直接检测超低能量 X 射线。除相机软件可选增益和读出速度外，可旋转 ConFlat 法兰及高真空接口设计使 PIXIS-XO 成为超高真空应用的绝佳选择。

Princeton Instruments 提供多种用于软 X 射线直接检测的相机（见图 5），不仅包括 PIXIS-XO，还包括 PIXIS-XB，其使用薄铍窗真空密封单元以实现深度冷却，保护背照深耗尽 CCD，并通过滤除低能量 X 射线降低背景。

另一款 Princeton Instruments 科学 X 射线 CCD 相机 PI-MTE 采用热电冷却设计，利用与循环冷却剂热连接的 PCB，在真空室内提供可靠运行。PI-MTE 相机的紧凑尺寸和柔性管路允许在有限空间或可动臂上放置探测器。

ICFO 研究人员使用台式 HHG 仪器在水窗内进行碳 K 边 NEXAFS 光谱测量的成功，体现了相干 X 射线辐射源向小型化和个性化发展的趋势。该组最近发表的 HHG 赋能结果——水窗阿秒软 X 射线脉冲的时空隔离，3 标志着这一技术进步进程的又一重要步伐。

从远东 6 到远西 2 的研究人员正在设计并利用各种台式 HHG 光源以满足各自特定的 X 射线成像和光谱需求。除相对大型最先进同步辐射和 XFEL 源明显的成本和获取优势外，这些紧凑 HHG 仪器正开始提供卓越的时间分辨率。3 此外，HHG 赋能的相干 X 射线衍射成像可在透射和反射中产生定量、高对比度的相位和振幅图像，并可在三维中探测动态现象，2 为原子力显微镜等表面扫描技术提供有力补充。

科学 X 射线 CCD 相机，如 Princeton Instruments 的 PIXIS-XO、PIXIS-XB 和 PI-MTE，确保与台式 HHG 仪器持续进步相匹配的灵敏度、速度和灵活性。随着各实验室 X 射线实验装置的持续演进和普及，选择适合应用的相机对于充分利用这些新装置的优势至关重要。

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